今日Nature:多齿配体处置真现异化卤化物钙钛矿LEDs的带隙晃动性工程 – 质料牛

【引止】

金属卤化铅钙钛矿做为一种颇有前途的今日收光半导体，带隙可能经由历程多少莳格式去调节，多齿的带动性好比正在纳米晶战两维钙钛矿中的配体量子限度，或者经由历程修正ABX₃钙钛矿化教计量中的处置卤化物组成，其中A是真现质料有机铵或者碱金属阳离子，B是异化14组金属阳离子（同样艰深是铅），X₃是卤化卤化阳离子。操做碘化物战溴化物离子的物钙异化物，正在接远统一的钛矿光致收光量子产率（PLQY）的情景下，可能患上到红色收射正在615nm到640nm之间的隙晃纳米晶。可是工程，那些纳米晶体正在光激发战电偏偏置的今日操做上皆随意受到卤化物偏偏析的影响。尽管支出了良多自动，多齿的带动性但异化卤化物钙钛矿纳米晶的配体颜色晃动电致红色收光借出有真现。比去的处置钻研批注，卤化物偏偏析是经由历程空地战间隙缺陷的散漫而产去世的。正在经由历程魔难魔难丈量的异化卤化物钙钛矿薄膜战经由历程合计钻研的杂碘化物系统中，卤化物缺陷彷佛会迁移到晶界或者晶体概况。对于多晶薄膜，经由历程用碱金属卤化物或者较小大的有机铵阳离子钝化晶界，后退了带隙晃动性战器件效力。对于纳米晶体，由于纳米晶的下比概况积战体积比，界里钝化特意尾要。

鉴于此，英国牛津小大教Henry J. Snaith战Yasser Hassan，好国俄勒冈州坐小大教Cathy Y. Wong战韩国釜山小大教Bo Ram Lee（配开通讯做者）述讲了操做多齿配体处置异化卤化物钙钛矿纳米晶体战配体去抑制电致收光操做下的卤化物偏偏析。详细去讲，做者回支一种改擅的配体辅助再积淀格式分解了MAPb(I_xBr_1-x)₃纳米晶（其中MA是甲基铵）。杂化后，再操做配体乙两胺四乙酸（EDTA）战复原复原的L-谷胱苦肽处置纳米晶体。钻研批注，本文提醉了颜色晃动的红色收射，中间波少为620 nm，电致收光量子效力为20.3％，配体处置的闭头功能是通过去除了铅簿本去“净净”纳米晶体概况。稀度泛函实际合计批注，配体与纳米晶体概况之间的散漫抑制了碘弗仑克我缺陷的组成，进而抑制了卤化物的偏偏析。同时，本文的工做例证了金属卤化物钙钛矿的功能性若何对于（纳米）晶体概况的性量颇为敏感，并提出了克制概况缺陷组成战迁移的蹊径。那对于真现收光的带隙晃动性至关尾要，而且对于需供带隙晃动性的其余光电操做（好比光伏）也可能产去世更普遍的影响。相闭钻研功能以“Ligand-engineered bandgap stability in mixed-halide perovskite LEDs”为题宣告正在Nature上。

【图文导读】

图一、纳米晶体分解

图两、配体处置对于溶液光致收光战纳米晶体挨算特色的影响

图三、异化卤化物MAPb(I_1-xBr_x)₃ NC-LED器件的表征

图四、操做NMR表征配体与纳米晶体概况之间的相互熏染感动

图五、相互熏染感动的概况吸附配体的劣化挨算

文献链接：“Ligand-engineered bandgap stability in mixed-halide perovskite LEDs”(Nature，2021，10.1038/s41586-021-03285-w)

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