美国北伊利诺伊大学&阿贡国家实验室
一、美国 【导读】
实现对光生激子中具有量子纠缠属性的北伊电子-空穴操控是量子科学中的一项关键基础科学问题。在物理学中,利诺近藤效应产生于磁性杂质元素中局域自旋电子和金属材料中巡游电子之间的伊大验室反铁磁交换作用。在大部分情况下,贡国近藤效应作为一项电学的家实输运特性,只存在于金属或金属合金中,美国也偶尔存在于量子点材料中。北伊将近藤效应集成进具有光激发响应的利诺半导体材料并实现光学调控的案例却鲜有报道。因为半导体材料可通过光激发将离域电子和空穴分别注入材料导带和价带,伊大验室因此可潜在成为一项非接触式、贡国可光学开关的家实自旋电子器件和基于电子自旋态的量子计算技术。
二、美国【成果掠影】
近日,北伊美国北伊利诺伊大学Tao Xu团队和美国阿贡国家实验室纳米尺度材料中心Benjamin T. Diroll,利诺 Saw Wai Hla等人在Nature Communications(《自然·通讯》)上发表研究论文。通过筛选4f电子轨道能级接近于杂化钙钛矿CH3NH3PbI3禁带带边区域的钕(II)离子作为掺杂元素,利用晶体场裂分理论中与弱基团I-在八面体配位下的高自旋数目以形成高浓度局域化“磁针”特点,实现了钕(II)掺杂钙钛矿薄膜在光激发和低温条件下的长载流子寿命(10倍于无掺杂的钙钛矿材料)。钕(II)离子的6s5d电子轨道能级通过紫外光电子能谱表征和具有非弹性电子隧穿特征的微分隧穿电导图谱得到确定,因此验证了钙钛矿光电子被钕(II)电子轨道束缚并与4f自旋电子发生交换作用的基础。而通过施加外部磁场,有无钕(II)离子掺杂的钙钛矿则在低温下表现出相近的载流子寿命,因此证明了钕(II)中自旋电子和钙钛矿激子的解耦合效应。相关研究论文以“Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite”为题发表在《自然·通讯》上。
三、【核心创新点】
极大延长的电荷分离态为通过光诱导的钙钛矿激子和钕(II)局域4f 自旋电子之间的交换作用而实现。重要的是,该类近藤式的激子-自旋相互作用可以通过增加Nd2+掺杂浓度或磁场的开关来进行调控。其中前者可以增强激子和Nd2+ 4f自旋之间的耦合强度,而后者则可以归整Nd2+的4f自旋磁矩,因而使得与钙钛矿激子的反铁磁相互作用失效,从而加速了钙钛矿激子中电子/空穴对的复合。因为该体系中的光生载流子寿命与自旋磁矩高度相关,因此也可得知钕(II)掺杂的钙钛矿材料具有更高的自旋相干寿命,并可在重要的量子技术(量子计算、量子通讯等)中得到应用。
四、【数据概览】
图1 原始和钕(II)掺杂杂化钙钛矿的晶体结构、元素化学价态、能级和电子顺磁共振图谱表征 © 2024 Nature publishing group
图2 变温静态光致发光强度和瞬态荧光寿命在不同Nd2+掺杂浓度/激发光光子数和磁场作用下的变化 © 2024 Nature publishing group
图3 钕(II)掺杂钙钛矿薄膜不同样品区域下的扫描隧道显微图 (a)、电流-电压图谱 (b,d)、微分隧穿电导 (c,e)、二阶微分隧穿电导 (f) © 2024 Nature publishing group
五、【成果启示】
这项工作证明了一种光学诱导的类近藤效应,其中光生离域电子的密度远远少于磁性杂质所带来的局域自旋电子数目。因此,自旋纠缠的电子空穴对有很大几率分别与它们临近的具有相反自旋方向的磁性杂质电子进行耦合,该结论可从低温下钙钛矿材料显著延长的载流子寿命中得到验证。重要的是,当外部磁场存在时,钙钛矿激子和杂质的局域自旋电子失去了原有的耦合作用,这是因为电子和空穴保持分离所需的相反局域自旋消失了。CH3NH3PbI3中的离域电子与Nd2+中的局域自旋之间的交换相互作用本质上是反铁磁性的,这是由于部分光电子注入能级临近的钕(II) 6s5d轨道并形成束缚态所导致的结果,该电子束缚效应由此导致了钙钛矿薄膜在低温下的载流子寿命延长近10倍。同时,由于Nd2+ 中的磁性自旋浓度远远超过了钙钛矿材料中的光生载流子密度,我们的发现不同于经典的基于金属材料体系的近藤效应。更为重要的是,我们能够通过Nd2+数量与入射光子通量的比例以及外部磁场的开关来控制激子-自旋的耦合强度(通过杂化钙钛矿的光生载流子寿命所体现)。从长远来看,我们的工作展示了一种应用量子干涉以调控一对自旋纠缠粒子的方法,并帮助发现演化态位于局域-巡游电子渡越区域的具有强关联特性的光-物质相互作用模式。在该区域,电荷、自旋、轨道和晶格之间具有不同自由度的相互耦合作用可以导致奇特的光生电子相位,并在自旋电子学和基于多体纠缠的量子计算中得到应用。
原文详情:Light-induced Kondo-like exciton-spin interaction in neodymium(II) doped hybrid perovskite
DOI: 10.1038/s41467-024-50196-1
本文由材老牛供稿。
(责任编辑:揭开面纱)
-
散焦财富水与能源单效降级,艺康黑皮书掀收财富可延绝去世少新趋向
10月24日,由上海天气周战China ESG Alliance主理的“天气足艺引收皆市循环新经济”论坛正在沪召开。艺康总体战旗下业余水处置品牌纳我科做为水老本操持战可延绝处置 ...[详细] -
10月24日,由中国能建广东院勘探设念安徽电建两公司启建的江西小大唐国内新余两期同天扩建2×1000兆瓦工程2号机组一次性经由历程168小时试运,正式投进商业经营,标志与国内尾个煤电与光伏 ...[详细]
-
往年以去,受齐球煤冰价钱回降、俄罗斯复原征支煤冰出心闭税、铁路运输瓶颈限度战西圆对于俄制裁力度减小大等成份影响,俄罗斯煤冰出心小大幅削减。开普勒(Kpler)船舶遁踪数据隐现,2024年9月份,俄罗斯 ...[详细]
-
随着电动化转型进进深水区,新能源汽车财富正正在履历足艺的快捷迭代战市场的减速渗透。删混做为新能源汽车尾要的足艺路线之一, 以其配合的下风正正在锐敏崛起。而删混车型的收做,同样也带去了斲丧市场上良多背里 ...[详细]
-
经由远三个月的宽峻施工,国网扎赉特旗供电公司2024年斲丧辅助技改小大建及补葺名目正在国网兴安供电公司综服中间的小大力指面下,正在施工单元的自动配开下,已经真现了牢靠、量量等各项操持目的,古晨已经实现 ...[详细]
-
沙特阿推伯电力战热电联产监管局(Electricity & Cogeneration Regulatory Authority)宣告了有闭扩散式太阳能收电拆配的新规定,且估量那将鼓舞饱动电力斲丧者凭证 ...[详细]
-
4月17日,泰国罗怯府12.9MW水里流离电站顺遂并网收电,那是泰国古晨最小大的流离电站,也果水位降好下达18米成为比去多少年去罕有的小大水位降好流离光伏名目,阳光电源为其提供流离系统及顺变器处置妄想 ...[详细]
-
现古,我国已经组成汇散、算力、新足艺底子配置装备部署的周齐去世少格式,正在拷打中国式今世化蹊径上,我国初终坚持自力自坐、自坐自强,不竭拷打实际与实际坐异,有数止业魁首俯仗智慧与抉择疑念,依靠刚强退让挨 ...[详细]
-
树模性名目运行情景十两五分说式树模项少远目古收了18项,总规模83.7万千瓦,名目涵盖了7个省区,其中3个名目果名目选址及其余原因停息斥天,其余15个名目均已经建成,详细睹下表所示:其收电小时数与同期 ...[详细]
-
2018年8月,热那亚的莫兰迪小大桥有一段正在暴雨中坍塌,组成43人崛起。灾易产去世后,备受凝望标意小大利主设念师伦佐-皮亚诺的公司入选中设念其交流妄想,经由15个月多少远不不断的施工,新桥现已经降成 ...[详细]
- 梳理:锁志刚、丁建东、刘文广、刘明杰等小大牛正在水凝胶的最新仄息 – 质料牛
- Adv. Funct. Mater.综述:乌磷正在去世物医教战去世物传感的钻研仄息 – 质料牛
- 今日最新Science:超份子笼捉拿阳离子 – 质料牛
- ACS Nano:增强液滴正在条纹战直开超疏水直开概况的群散 – 质料牛
- 北开小大教梁嘉杰团队 ACS Nano: 基于等离子体Ti3C2Tx MXene的具备下光热转换效力的可建复透明可脱着器件 – 质料牛
- AEM报道: 经铯阳离子钝化的14.1%CsPbI3钙钛矿量子面太阳能电池 – 质料牛
- 金属质料收Nature&science等顶刊:卢柯、单智伟等收现的极小大提降力性的“超级”机制 – 质料牛
- TMDs最新Nature:两硫化钨纳米管中的增强型光伏效应 – 质料牛
- J. Phys. D: Appl. Phys.:2019年度的质料设念 – 质料牛
- 湖北小大教Adv. Mater.:金属卤化物钙钛矿中激子战光致载流子的性量 – 质料牛